清华大学化工系刘凯团队设计并合成了一种新型电解质添加剂 2,2-二氟乙基甲基砜（FS），用于 Li/LNMO 超高电压锂金属电池。 FS 添加剂具有以下特性： i) 与传统电解质添加剂不同， FS 可以选择性地吸附在 LNMO 正极的 Mn/Ni 过渡金属位点上，形成一个耐氧化的“缓冲层”，能够将自由溶剂分子排除在正极/电解液界面之外，从而减轻在高电压下溶剂分子的氧化分解； ii)在负极侧， FS 还诱导形成富含 LiF 和 Li2O 的 SEI，显著优化了锂金属的沉积形貌。 FS 添加剂的这些优异特性促使在低盐浓度（1M LiPF6）的碳酸酯电解液中， LNMO 正极和锂金属负极也能稳定循环，而不会牺牲电解液的导电性和粘度。能谱分析平台利用TOF-SIMS 的高精度三维分布检测 CEI 成分，证明优化后的电解液有效减少有害成分如正极结构破坏产物 MnF3-和电解液分解产物 CH2-，检测到的 S-和 SO2-碎片则表明 FS 添加剂有效参与了 LNMO 界面钝化层的构建。

该成果以“Rational molecular design of electrolyte additive endows stable cycling performance of cobaltfree 5 V-class lithium metal batteries”为题发表在 Energy & Environmental Science 期刊上。

图1 刘凯副教授团队论文截图（Energy Environ. Sci., 2024,17, 8325-8336）