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原子力显微镜支撑清华大学曹化强课题组“带电的单个石墨烯量子点发出的非闪烁发光”研究

2023-09-20

清华大学化学系曹化强课题组采用自上而下的方法合成了非闪烁荧光的单负电荷石墨烯量子点(GQDs)。通过进一步的探索、分析和理论计算,解释了GQDs的非闪烁荧光机制。由于GQDs的流体动力学直径(HD)小于5.5 nm,这使得它们能在生物成像中作为荧光标记试剂。该研究成果以“ Non-blinking luminescence from charged single graphene quantum dots ”为题发表在国际学术期刊《Advanced Materials》。分析中心原子力显微镜(AFM)为这项工作中GQDs光学性质的深入研究和非闪烁机制的解释提供了有力的实验支撑。

AFM成像结合激光扫描共聚焦显微镜原位观察结果表明,光致荧光(PL)发射确实来自单个GQDs。图1中在光学图像的左下角区域拍摄的AFM图像显示,衍射极限发光点是由单个GQDs发出的。

图1.共聚焦发光图像和AFM图像(右上)

利用静电力显微分析(EFM)功能观察激光照明条件下量子点系统中的直接电荷转移信息。采用激发功率为0.22 mW的单色467 nm激光器进行光激发,进行了EFM测试,数据(图2左)表明,单个GQDs在激光照射下携带负电荷,我们将其归因于光电离。因此,非闪烁荧光一定来自带负电荷的单个GQD粒子,而不是来自单个中性GQD粒子或GQD簇。然而,GQD-COCs是中性的(图2右)。实线最适合的多项式定律△φ = AVEFM + BV 2EFM,A和B为拟合参数。拟合抛物线的对称轴在偏置电压0 V附近,表明GQD-COC在光激发过程中没有电荷。

图2.(左)在467 nm激发下,关闭光源(黑色方块)和打开光源(青色圆圈)时,相移(DF)作为施加偏置(VEFM)的函数图;(右)GQD-COC(C-O-C官能团附着在GQDs的平面上形成GQD-COC)的EFM测量,当光灭(黑色)和光亮(青色,467 nm激发)时,相位随施加偏置(VEFM)的函数图


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