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原子力显微镜支撑清华大学曹化强课题组单粒子催化研究确定单个非闪烁石墨烯量子点

2023-07-13

清华大学化学系曹化强课题组创新地提出利用光催化反应阻碍光生载流子复合的方法,证明荧光非闪烁量子点的荧光源自于单个量子点,结合光生载流子的跃迁过程以及光催化反应机理探究了单个量子点的催化反应过程。该研究为确定单个量子点提供了一个全新的方法,而且为单个量子点的光学特性研究以及催化反应动力学探索开辟了新的研究方向。 研究结果 “Single Non-Blinking Graphene Quantum Dots Identified by Single-Particle Catalysis”发表在国际学术期刊《Advanced Optical Materials 》。

能谱分析平台利用原子力显微镜对石墨烯量子点(Graphene Quantum Dots,GQDs)的层数进行了表征,并建立了与共聚焦显微镜测试相结合的方法,通过判断量子点发出的荧光变化来确定单个量子点,证实了荧光来自单个GQDs,而不是簇。GQDs的原子力显微镜(AFM)图像(图1c)和统计分布表明,GQDs的厚度主要在1.5-3.0 nm之间(图2a),大多数(接近≈85%)GQDs3-7层(图2b)。

普通的共聚焦显微镜可以反映量子点的光学性质,但不能直接观察到量子点的小尺寸和精确位置,而AFM测量可以直接检测到纳米尺度上的小量子点。因此,结合两者的表征方法,可以根据AFM和共聚焦测试之间的一一对应关系。为确定共聚焦显微镜图像中的明亮荧光斑点是来自单个GQDs还是它们的聚集,使用AFM对同一区域进行成像。尝试多种有明显标记的基底后,最终采用有划痕标记的云母作为基底制备样品,分别用AFM和共聚焦显微镜定位相同区域,将共聚焦光学图像(图3e右下角)和同一区域的AFM测量结果(图3e)结合在一起,可以发现两个图像中的每个点具有相同的粒子间距离,这表明单个发光点是由单个GQDs而不是簇发射的。

1. 石墨烯量子点形貌以及结构表征。(aTEM图像;(bHRTEM图像;(cAFM图像


2. 石墨烯量子点的厚度测量。 (aAFM图像中石墨烯量子点的高度分布 ;(b)对应的层数分布


3. 单个石墨烯量子点的光学特性表征。(a)单个量子点荧光光谱测试;(b)单个量子点荧光时序图测试及其相应分布直方图;(c)量子点时间分辨荧光测试;(d)量子点反聚束测试;(eAFM/Confocal联用证实荧光来自单个量子点


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